環(huán)境友好型酰化反應的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、芳烴及雜環(huán)化合物的Friedel-Crafts?;磻侵苽浞纪闹匾獊碓础鹘y(tǒng)的反應過程大多數(shù)采用均相催化劑,包括Lewis酸(如金屬鹵化物)和Broensted酸(H2SO4、HCl、HF等),這些催化劑具有廢氣廢渣排放大、不可再生、后處理難、安全性差、用量大、污染嚴重等缺點。而且?;噭┏J怯休^大危險性和污染性的酰氯。此外,大多數(shù)過程采用攪拌釜式反應器,反應效率低、選擇性不高、操作強度大、廢物排放多,不利于環(huán)保與降耗。這些都有悖

2、于綠色化學工業(yè)的發(fā)展趨勢。
  本文以高效、環(huán)保的HBEA分子篩為催化劑,以低危險性、較為環(huán)保的乙酸酐為?;噭?,先后研究了芳烴(甲苯)及一系列雜環(huán)化合物(呋喃、2-甲基呋喃、2-甲基噻吩、N-甲基吡咯)的?;磻唧w如下:
 ?。?)選用攪拌釜,考察不同因素對各底物液相?;磻挠绊?,確定最佳的間歇反應條件,以替代傳統(tǒng)的反應過程,并作為連續(xù)實驗的基礎;
 ?。?)選用固定床反應器,進行甲苯、呋喃的連續(xù)液相?;磻?/p>

3、為后續(xù)開發(fā)高效、環(huán)保的?;磻に囂峁┮欢ǖ膶嶒灮A和理論依據(jù);
  (3)通過索式抽提,提取滯留在分子篩孔道內的有機物,進行GC/MS分析,并計算最小橫截面動力學直徑;通過 SEM、TG/DTA、13C NMR、27Al NMR、NH3-TPD、Py-FTIR等手段對失活前后的分子篩進行表征,發(fā)現(xiàn)產物酮強吸附在酸性位上,繼續(xù)反應成大分子副產物,吸附、覆蓋B酸位,或滯留在孔道中阻礙產物的擴散,從而導致分子篩的積炭失活。另外27Al

4、 NMR和Py-FTIR的表征還說明了B酸位是主要的反應活性位;
 ?。?)針對分子篩的快速失活問題,進行溶劑效應和分子篩酸改性的研究。添加適當?shù)娜軇ㄝ^高極性)有助于產物的脫附;酸改性能移除分子篩外表面覆蓋B酸位的無定形物質,增加B酸位和外表面積。硝酸和鹽酸處理還能刻蝕外骨架鋁(L酸位),提高B/L,并形成粒間孔或新的通道,提高外表面積和孔徑,因此也能提高催化活性和穩(wěn)定性;
 ?。?)借助理論分析和模擬計算,初步研究了芳環(huán)

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