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文檔簡介
1、羥基化多溴聯苯醚(OH-PBDEs)和羥基化多溴聯苯(OH-PBBs)是一類新型的持久性有機污染物,廣泛存在于環(huán)境介質中,由于其為環(huán)境中二噁英的前體物,目前已經引起了社會界的關注。目前市面上,這類物質的標準樣品濃度低且價格高,有些標樣無法獲得,因此獲取足夠量的該類物質的標樣已成為如今對其進行環(huán)境化學行為方面研究的瓶頸。對OH-PBDEs和OH-PBBs的合成以及提純研究變得十分有意義。本文合成了4種目標物,并且對2′-OH-BDE-68
2、進行漆酶降解研究,主要研究內容與結果如下:
(1)通過一系列的耦合、氧化、溴化等有機化學反應,合成了2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80四種典型的OH-PBDEs和OH-PBBs,采用C18半制備高效液相色譜柱對其進行了分離純化,用氣相色譜-質譜儀和氫譜核磁共振對其結構進行了表征。結果表明,與傳統(tǒng)柱層析法提純相比,使用C18半制備柱高效液相色譜柱可讓樣品的回
3、收率有一定的提高。其中2′-OH-BDE-68、2′-OH-BDE-7、6′-OH-BDE-25和2,2′-diOH-BB-80的回收率分別達到了80%、83%、84%、90%。通過質譜圖和氫譜圖的分析,確定提純物為目標物,純度均達99%以上。
?。?)用漆酶對2′-OH-BDE-68進行了降解動力學研究,建立了降解方程,并且研究了pH、溫度對其降解的影響,同時對降解產物進行了鑒定。實驗表明,漆酶降解2′-OH-BDE-68不符
4、合一級反應動力學,但可用方程Ct=Cblance+Creactivee-kt擬合;在偏酸性的反應體系下,漆酶降解2′-OH-BDE-68的效果較好,反應速率pH5>pH4≈pH6>pH7;在0-35℃范圍內,隨著溫度的提高降解速率不斷提高,但如果繼續(xù)升高溫度,酶開始失活,降解速率不再增加。漆酶降解2′-OH-BDE-68的米氏方程為Y=2.5677X+0.33541(R2=0.9807),Km為7.655μmol/L,Vmax為2.98
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